作者
托马斯·巴伦斯,亚历山大·戈雷尔,斯瓦南杜·巴塔查里亚,乔治·希罗,卡米拉·巴切拉尔,克劳迪奥·西雷利,雅克-菲利普·科莱蒂埃,卢茨·福卡尔,玛丽·路易丝·格林拜因,伊丽莎白·哈特曼,马里奥·希尔珀特,詹姆斯·霍尔顿,菲利普·约翰逊,马可·克鲁斯,格雷戈尔·诺普,波格丹·马雷卡,卡罗尔·纳斯,加布里埃拉·纳斯·科瓦奇,德米特里·奥泽罗夫,米里亚姆·斯特里克,马丁·韦克,R.布鲁斯·多克,罗伯特·舒曼,克里斯托弗·米尔恩,...伊尔梅·施利希廷
摘要
来自X射线自由电子激光器的高强度飞秒脉冲使泵浦探针实验能够研究光诱导反应期间的电子和核变化。在从飞秒到毫秒的时间尺度上，对于各种生物系统，时间分辨系列飞秒晶体学为光诱导异构化、化学键的断裂或形成以及电子转移提供了详细的结构数据.然而，迄今为止，所有超快TR-SFX研究都采用了如此高的泵浦激光能量，以至于名义上每个发色团吸收了几个光子.由于多光子吸收可能迫使蛋白质反应进入非生理途径，因此非常值得关注这种实验方法是否允许针对生物学相关的单光子诱导反应得出有效的结论.在这里，我们描述了关于羧肌红蛋白光解离的超快泵浦-探针SFX实验，表明不同的泵浦激光通量产生明显不同的结果。特别是，Fe-CO键距离的机理重要相干振荡的结构变化动力学和观测指标被认为强烈依赖于泵浦激光能量，这与量子化学分析一致。我们的研究结果证实了在线性光激发条件下进行超快TR-SFX泵浦探针实验的可行性和必要性。我们认为这是重新评估超快TR-SFX泵浦探针实验设计和解释的起点这样就出现了与机械相关的见解。
