激光网3月5日消息，受激拉曼散射于 1962 年首次观测到，现已成为生物成像、环境气体传感、材料表征和分子动力学跟踪等不同领域的通用工具。激发分子或材料的激光源的选择至关重要，因为它决定了光谱分辨率和获得拉曼光谱的方法。
传统的高光谱分辨率受激拉曼散射光谱技术涉及使用窄带激光脉冲逐步扫描光谱，由于机械或热惯性而限制了采集速度。相比之下，使用窄带皮秒激发脉冲和宽带飞秒探测脉冲的并行多波长探测引入了次优的时间脉冲重叠，带来了抑制非谐振四波混合背景信号等挑战。
在最近发表在《光：科学与应用》上的一篇论文中，由奥地利维也纳工业大学光子学研究所的Andrius Baltuška教授和瑞士Paul Scherrer研究所SwissFEL的Xinhua Xie博士领导的科学家团队与德克萨斯A&M大学物理与天文学系的Alexei Zheltikov教授合作， 美国，引入一种创新的受激拉曼散射光谱方法。
它们利用放大和偏移相位控制的飞秒脉冲来实现高光谱分辨率和高速光谱采集。通过求解耦合的非线性薛定谔方程和分子氮中的数值表征，该技术提供了高光谱分辨率和无运动扫描。
这种受激拉曼散射方法在气体传感、化学分析、环境污染检测、同位素表征和分子动力学跟踪方面具有潜在的应用潜力，代表了光谱能力的重大飞跃。
该出版物的第一作者，来自维也纳工业大学光子学研究所的胡洪涛博士说：“正如我们小组之前报道的那样，这种方法所需的放大飞秒脉冲突可以在主振荡器中产生，然后通过以特殊模式运行的再生放大器进行放大。
在图中，描绘了放大器后信号和闲话脉冲的时间形状，分别标记为受激拉曼散射过程中的泵浦脉冲和斯托克斯脉冲。脉冲间时间间隔可以通过再生放大器和主振荡器往返之间的腔长差来控制。表示突发中两个相邻脉冲之间相位差的偏移相位由放置在主振荡器和再生放大器之间的声光调制器控制。
在设计良好的光学参量放大器中，信号和闲话脉冲的相位可以共轭。因此，通过精确操纵进入光学参量放大器的基波激光脉冲的相位，光谱模式优雅地向信号和闲置伪梳的相反方向移动，如图所示。
因此，如图所示的导通和关断受激拉曼散射条件可以同时被多个伪模满足或错过，这取决于加载到再生放大器中的脉冲的输入相位。
在谐振偏移相位下，脉冲能量有效地从泵浦猝突过渡到斯托克斯猝，从而引起它们各自的损耗和增益。这种复杂的过程代表了无运动扫描的本质，这是实现拉曼光谱的关键，也是这项创新工作的基本原理。
一方面，他们的数值结果揭示了光谱分辨率与爆发持续时间之间的关系;光谱分辨率与突发持续时间和突发中脉冲数的乘积成反比。例如，实现 0.17 cm-1 的光谱分辨率在 100 个脉冲的爆发和 2 皮秒的爆发持续时间下变得可行。
此外，研究结果阐明了与脉冲爆发中脉冲数量增加相关的生长模式，确保了拉曼光谱的高信噪比。
这项工作中展示的受激拉曼散射的新方法有望在气体传感、化学分析和分子动力学跟踪中得到应用。创新地使用放大和偏移相位控制的飞秒脉冲，确保了高光谱分辨率和快速光谱采集。这一进步不仅标志着光谱能力的重大飞跃，而且还引发了人们对它可能对各种科学学科产生的变革性影响的预期。
