“前沿进展"栏目，旨在介绍全球科研人员在光学领域发表的具有重要学术、应用价值的论文，促进研究成果的传播。自由来稿将发布在中国光学期刊网。
线偏振光在生物成像、伪造品检测以及三维显示技术等领域具有广泛的应用。现有的生成线偏振光的方法通常是将自然光通过线偏振片，这种线偏振片通常由高度定向的长链分子或具有光子结构的金属网格构成。然而该方法会导致光亮度至少减少50%，造成大量能量损失，并且还需要额外的光学器件，不易于集成。因此实现低功耗、小体积的偏振光光源具有十分重要的意义。
牛津大学Robert Hoye教授(通讯)和叶俊志博士(一作)，剑桥大学Akshay Rao教授(通讯)和戴霖杰博士(通讯)实现了以CsPbI3钙钛矿胶体纳米片超晶格作为发光层的发光二极管(LED)直接发射线偏振光。研究人员在无需任何额外光学结构的情况下，实现了具有74.4%高偏振度(DOP)的纯红色LED。该成果以“Direct linearly polarized electroluminescence from perovskite nanoplatelet superlattices”为题发表于Nature Photonics。
如何提高偏振度?
具有定向排列跃迁偶极矩的有机分子可以实现线性偏振电致发光LED，然而DOP均低于40%;要想进一步提高DOP则需要引入银纳米光栅的光子结构。此外，虽然具有各向异性的无机纳米结构可以实现大于70% DOP的线性偏振光致发光，但如果在没有采用图案化光子衬底的情况下将其单个纳米粒子制成纳米薄膜，其DOP则会显著降低。因此，要想在纳米薄膜甚至器件中实现高DOP，必须要精准控制各向异性纳米结构的取向。
优化温度和前驱体，实现纳米片有序性排列
研究人员首先通过优化合成温度和前驱体比例，成功制备了尺寸均一的纳米片，其纵向厚度仅有2.5 nm。他们通过选择不同种类的溶剂来调节蒸发速度，实现了纳米片在薄膜上的有取向性的超晶格排列(如图1所示)。通过掠入射广角X射线衍射等结构表征技术和角变换动量空间傅里叶显微镜等光学表征手段，该团队证实了有取向性的超晶格的形成以及跃迁偶极矩的有序排列。
图1 自组装的CsPbl3纳米片的取向调控。展示了不同溶剂类型和蒸发速率对纳米片取向调控的作用，并通过二维GIWAXS数据证明
更高的发光效率!
钙钛矿量子点中的线性偏振发光来源于电子能带中的激子精细结构裂分。研究团队首先通过静态荧光光谱确认了超薄纳米片中的发光主体为激子发光，并使用碘化铅前驱体溶液钝化纳米片表面缺陷。然后通过超快瞬态吸收光谱和荧光光谱分析，证明了钝化后的纳米片中缺陷复合和激子-激子湮灭的非辐射性复合过程减少，从而提高了发光效率(如图2所示)。经过钝化处理后的材料展现了更高的器件效率，并且站立排列的纳米片薄膜和器件拥有比躺立纳米片更高的偏振发光。
图2 原始和钝化后的纳米片光致发光量子产率
与之对比，弱限域纳米晶(CsPbI3)和体相薄膜(FAPbI3)的发光则没有明显的线性偏振性。通过低温激子精细裂分能量，研究团队发现，纳米片拥有比弱限域纳米晶和体相薄膜更高的激子精细裂分，源于其强量子限域和介电约束产生的更大的激子结合能。纳米片的激子结合能大约是243 meV，而弱限域纳米晶和体相薄膜中仅为大约20 meV和5 meV(如图3所示)。
图3 纳米片体系的线性偏振的机理探索
总结与展望
研究团队表示，实现高度线偏振发光器件主要包括三个要点①形成纳米片高度均匀排列的超晶格;②高光致发光量子产率，且发光机制主要受到带边激子的辐射复合控制;③在薄膜级别保持因强量子和介电约束导致的较大的激子精细结构裂分。该研究为基于更高效线偏振LED的显示技术和光通信开启了一个新的前沿。
