长三角G60激光联盟导读
柏林马克斯伯恩研究所(Max Born Institute)的一个研究小组首次展示了重复频率为 1 千赫兹的阿秒泵浦阿秒探针光谱(APAPS)。相关研究成果以“Compact realization of all-attosecond pump-probe spectroscopy”为题发表在《科学进展》(Science Advances)上。
本世纪初的第一代阿秒脉冲(1阿秒相当于10-18秒)使人们对电子世界有了前所未有的深入了解。Anne L'Huillier、Pierre Agostini和Ferenc Krausz于2001年首次展示了阿秒脉冲，凭借他们的开创性工作，他们获得了2023年诺贝尔物理学奖。
然而，目前的阿秒技术存在一个重要缺陷：为了能够在泵浦探测实验中记录影片，阿秒脉冲通常必须与飞秒脉冲(1飞秒相当于10-15秒)相结合，飞秒脉冲的光学周期(几飞秒长)被用作具有阿秒分辨率的时钟。这就限制了在阿秒时间尺度上对电子动力学的研究。
实现阿秒泵浦阿秒探针光谱(APAPS)是超快科学领域的一个长期目标。 虽然首次开创性实验证明了APAPS的可行性，但现有装置的低重复率(10 到 120 Hz)和大占地面积至今仍阻碍着APAPS的广泛应用。
柏林马克斯伯恩研究所(Max Born Institute)的一个研究小组首次展示了重复频率为1 千赫兹的阿秒泵浦阿秒探针光谱(APAPS)。这种方法为研究阿秒级极速电子动力学开辟了新途径。
图 1.实验装置。
在论文中，研究小组使用商用激光系统演示了双色 APAPS，其频率为1kHz，在中空芯光纤中直接进行后压缩，并采用了紧凑型高次谐波发生(HHG)装置。后者通过使用离焦HHG几何结构和利用HHG介质中驱动激光的瞬时蓝移，能够产生强烈的极紫外(XUV)脉冲。正如单色和双色 XUV 泵 XUV 探针实验所证明的那样，产生了近乎隔离的阿秒脉冲。该研究概念可在许多实验室中以极短的时间尺度进行选择性泵浦和探测，并可对其他泵浦探测技术无法实现的基本过程进行研究。
图 2.XUV光谱和双光子电离方案。
自从首次展示阿秒脉冲以来，许多科学家一直梦想着进行这样的实验：第一个阿秒泵脉冲启动原子、分子或固态样品中的电子动力学，第二个阿秒探针脉冲以不同的时间延迟对系统进行探测。
这一目标非常具有挑战性，因为它需要高强度的阿秒脉冲。 不过，高次谐波发生(HHG)的基本过程效率很低。因此，只有极少数关于阿秒泵浦阿秒探针光谱(APAPS)原理验证的报道，这些报道利用了大型装置和以低重复率(10-120 赫兹)运行的专用激光系统。
柏林马克斯伯恩研究所(MBI)的一个研究小组为能够使用更紧凑的装置进行 APAPS 实验。 为此，他们使用了千赫兹重复频率的整套驱动激光器。 这大大提高了操作的稳定性，而这正是成功实施 APAPS 的关键要求。
图 3.双色APAPS。
图 4.XUV自相关。
科学家们使用红外激光脉冲在气体射流中产生阿秒脉冲。然而，与通常产生阿秒脉冲的方法不同，他们想到了将气体射流放置在离驱动激光焦点较远的地方，而不是靠近它。结果，产生了脉冲能量相对较高而虚拟源尺寸较小的阿秒脉冲，经过重新聚焦后，研究人员获得了高强度的阿秒脉冲。
图5.用于 APAPS 的 XUV 光谱。
研究人员利用这种稳定的高强度阿秒脉冲源进行了一次 APAPS 实验，在该实验中，氩原子被阿秒泵脉冲电离，从而产生了单电荷 Ar+ 离子。 阿秒探针脉冲对这些离子的形成进行探测，导致进一步电离并形成双电荷 Ar2+ 离子。
结果观察到 Ar2+ 离子产率在极快的时间尺度上增加。 这表明所涉及的泵浦脉冲和探针脉冲确实具有阿秒脉冲持续时间。
本研究中使用的适度红外驱动脉冲能量为以更高的重复率(达到兆赫级)进行 APAPS 实验开辟了道路。 驱动这些实验所需的激光系统已经可用或正在开发中。 因此，这种新颖的概念可以在极短的时间尺度上对电子世界进行前所未有的洞察，而目前的阿秒技术还无法实现这一点。
