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短X射线脉冲揭示了SrTiO₃中光诱导铁电的来源

2024-02-02 09:23:27  来源:激光网原创    

德国汉堡马克斯普朗克物质结构与动力学研究所和美国SLAC国家加速器实验室的研究人员对SrTiO3中光诱导铁电态的发展有了新的认识。

他们将材料暴露在中红外和太赫兹频率的激光脉冲下,发现在这些条件下其原子位置的波动减小。这可以解释为什么当材料被激光脉冲激发时,会出现比平衡状态更有序的偶极结构和铁电态。

中红外和太赫兹频率激光脉冲是通过对量子材料的晶体结构进行定制修改来操纵量子材料特性的强大工具。SrTiO3中的光诱导铁电性3是这些物理学的一个显着证明。

在中红外光照射下,这种材料转变为永久有序的电偶极子状态,这在其平衡相图中是不存在的。这种转变背后的机制尚不清楚。

现在,MPSD和SLAC国家加速器实验室的一组研究人员在SwissFEL X射线自由电子激光器上进行了一项实验,以确定与产生这种状态相关的内在相互作用。新的见解不是通过检测原子的位置,而是通过测量这些原子位置的波动来获得的。

结果提供了这些波动减少的证据,这可以解释为什么偶极结构比平衡状态更有序,以及为什么可以感应出铁电态。Cavalleri小组的工作已发布在Nature Materials上。

铁电材料的特征是电偶极子的自发平行排列,导致可以指向两个相反方向的宏观极化。指向方向可以通过电场切换,从而可以在现代电子设备的数字存储和处理组件中使用铁电体。

钛酸锶,SrTiO3,就是所谓的量子顺电体。与许多铁电材料不同,SrTiO3缺乏宏观铁电态。然而,大量的实验证据表明,晶格的量子涨落阻止了长程有序的发展。

令人惊讶的是,在 2019 年,Cavalleri 小组发现 SrTiO3当晶格的某些振动被中红外线中的强脉冲激发时,转变为铁电体。在电子无法接近的高频下,使用光来感应和控制铁电性可以被认为是未来高速存储器应用的关键要素。

当时,晶格的非线性响应被推测是这种效应的起源,导致应变的形成,帮助材料变成铁电体。然而,缺乏对应变的直接测量,更重要的是,在中红外激发后的最早时间尺度上对原子位置的波动进行测量。

研究人员与SLAC的Mariano Trigo小组合作,将中红外激发与来自SwissFEL自由电子激光器的飞秒X射线脉冲相结合,以照亮这些动力学,这些动力学发生在亚皮秒时间尺度上 - 短于万亿分之一秒。

“在典型的X射线衍射实验中,人们利用从周期性排列的原子散射的X射线的相长干涉来测量它们的平均位置,”这项工作的主要作者之一Michael Först说。“但在这里,我们检测到了由原子排列中的无序引起的漫散射,这种散射对晶格的波动很敏感”。

通过实验,研究小组发现SrTiO3中某些旋转模式的波动阻碍长程铁电形成的晶格在脉冲中红外激发下迅速减少。这种抑制在这种材料中不会发生平衡,并暗示了光诱导铁电的起源。

严谨的理论分析证实了这一点,该分析揭示了一组晶格振动与作为这些观察结果来源的应变之间复杂的高阶相互作用。该项目的理论家迈克尔·费希纳强调了理论与实验之间合作的重要性:“它使我们能够提高预测工具,从而增强我们对物质及其与光相互作用的理解。

MPSD小组负责人兼主任Andrea Cavalleri预见了这项研究带来的新机遇。“某些阻止长程铁质有序形成的晶格涨落可以通过动态手段被抑制,这一事实是新的,并为其他量子材料中的类似行为提供了可能性。

“此外,由于我们的小组研究了其他环境中的诱导有序,包括磁性和超导性,这里讨论的结果可能具有更广泛的影响,超出了SrTiO3的物理学,“卡瓦列里说。

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