1.导读
雅努斯(Janus)是罗马神话中的门神，具有前后两个面孔，象征着世界上矛盾的万事万物。在微观世界中，也可以通过化学合成形成具有两面性的雅努斯粒子。雅努斯粒子因两面成分不同，而产生各向异性的光热效应。利用粒子两面对光的不同响应，可制成纳米机器人。
在介电粒子一侧镀上金属薄膜即可制成雅努斯粒子。传统介电粒子可以聚焦光束形成光子喷流，而雅努斯粒子对光束的聚焦依赖于镀膜层的方位。这种具有两种不同物理性质的粒子，需借助光电泳来操纵。在线性偏振非共振光下，雅努斯粒子由于两侧成分不均匀而受到光学扭矩作用。研究人员报道了由合成雅努斯粒子产生的拓扑保护的纳米喷流，并观察了雅努斯粒子上的反向作用力。由于对称性破缺，雅努斯微粒通过受控的光学旋转和驱动，这使得它们成为非常有趣的光学控制和操纵系统。
2.研究背景
光子通过动量传递可以控制微粒运动，在光流体学、微型游泳者、人造光学物质和生物医学工程中具有重要应用。2018年，阿什金因“光镊及其在生物系统中的应用”方面的开创性工作获得诺贝尔物理学奖。激光光镊利用光强梯度将微小粒子吸引至光阱中心，而光的辐射压驱动物体沿光传播方向运动，逆光子流方向光学牵引近年来引起科学界广泛的兴趣。
2004年，美国西北大学艾伦教授发现介电微粒能将光场汇聚成具有增强电场能量的亚波长“喷流”，即光子纳米喷流(photonic nanojet)。利用光子喷流可实现超分辨显微镜以及光学后向作用力牵引颗粒。通过介电微粒自身聚焦形成光子喷流，突破了原有技术仅限于特定区域如物镜的聚焦点处捕获的瓶颈。对于准直光束，只要粒子在光束的作用范围即可产生后向光力(ACS Photonics 7(6), 1483, 2020)。然而，由于镀膜层的存在，光经过雅努斯粒子后聚焦光场的能量较低或者光场分布不规则，导致难以用纳米喷流实现对雅努斯粒子的大规模、全光学操控。
3.创新研究
针对以上难点，本研究通过拓扑调控实现对雅努斯粒子取向的保护并通过粒子聚焦光束形成不随时间变化的光子喷流。雅努斯镀膜层顶点的方向定义为粒子指向矢P，它可以由极角θ和方位角φ的组合来确定 [图1(a)]。当x方向偏振的平面波照射雅努斯粒子时[图1(a)]，可以沿包围颗粒的闭合曲面对麦克斯韦应力张量积分，计算颗粒上的光学力(F)和扭矩(M)。图1(b)展示了波长λ=1550 nm的光源照射下各种可能颗粒方向的扭矩大小。图中最暗区域表明总扭矩的局部最小值。通过合适选择镀膜顶点的方向，可以形成对称且稳定的纳米喷流。一般而言，雅努斯粒子上的光学扭矩M与其方向P之间形成一定夹角α。图1(c)展示了所有可能粒子方向上该夹角余弦的分布。
图1 雅努斯粒子上的光学扭矩。(a) x方向线偏振平面波对雅努斯粒子施加光学力和扭矩。(b) 扭矩的大小和 (c) 扭矩与镀膜方向之间夹角的余弦。(d) N≡M×P向量的流线控制粒子方向的演化
雅努斯粒子顶点的演化服从：dP/dt~M×P≡N。因此，矢量场N的分布对理解雅努斯粒子取向演化至关重要。尽管在水环境中经历旋转布朗运动，雅努斯粒子自然选择拓扑保护的方向，形成稳定的纳米喷流以产生自驱动的牵引力。全相空间的雅努斯粒子光学扭矩计算显示，这些方向受到拓扑保护。旋转平衡点是矢量场 N在 (θ,φ) 空间中的涡旋中心。这些涡旋的特征在于它们的拓扑荷q，即向量N的幅角沿着逆时针方向围绕涡旋中心的封闭曲线积分。图1(d)展示了波长 λ = 1550 nm时所有涡流的位置和拓扑荷。其中，拓扑吸引子的拓扑荷为 +1，而鞍点的拓扑荷为 -1。完整相空间中所有拓扑荷之和等于球体拓扑的欧拉示性数2。向量N在包围吸引子的轮廓上的每个点都指向“向内”。光力矩的作用下，雅努斯粒子倾向于选择扭矩与雅努斯镀膜层指向矢对齐的方向。流线[图1(d)]显示与图1(b)中的扭矩图一致的稳定方向。四个旋转平衡处的光扭矩与雅努斯顶点方向平行或反平行[图1(c)]。
随着方向角的变化，雅努斯粒子可能会将部分光集中到不对称的纳米喷流中，尽管它可以在某些独特的方向上将光束聚焦成近乎完美的纳米喷流。在涡旋以外的方向，雅努斯粒子保持随机旋转，聚焦光场分布与粒子方位相关，导致其后侧的时间平均光场是均匀化的。雅努斯粒子的方向最终将过渡到涡流中心，扭矩方向与雅努斯粒子指向矢方向平行或反平行。即使粒子旋转，其物理特征的空间分布也不会改变，使得聚焦场作为单个不随时间变化的纳米喷流保持恒定。在鞍点，雅努斯粒子会旋转并找到最稳定的方向。在吸引子的方向上，雅努斯粒子在光场中稳定旋转。
在直径为5 μm的二氧化硅微粒上镀上100 nm厚的金膜，该金层的厚度远大于整个可见光和近红外光谱的穿透深度，导致光无法穿透金涂层。雅努斯粒子上的等离子涂层将光局域化在表面附近，并且明显使得纳米喷流发生畸变。在1550 nm平面波照射下，雅努斯粒子倾向于选择稳定的取向，并在这些方向上将光束聚焦成稳定的纳米喷流。图2(b)显示了两束反向传播光束的聚焦场，雅努斯粒子在吸引子方向(图1(b)中的点E)。雅努斯粒子会将光束集中到与光源相对的一侧的纳米喷流中[图2(b)]。如果存在两个光束，纳米喷流将出现在两侧[图2(b)]。悬浮在超纯水中的雅努斯粒子可以被 1.5 μm 或 1.65 μm 波长的激光束单独牵引。反向传播的光束从两侧照射介电悬浮液牵引悬浮液中的雅努斯颗粒[图2(a)]。锁模激光将颗粒牵引到左侧，而中心波长为 1.65 μm的拉曼激光器从右侧照射悬浮液并对粒子施加向右的牵引力。
图2 合成雅努斯粒子的光学牵引实验结果。(a)反向传播光束实验装置示意图。(b) 红外光束从雅努斯粒子的对侧照射，并各自产生光子喷流。(c)雅努斯粒子被牵引向左侧移动。(d) 雅努斯粒子被牵引向右侧移动
雅努斯粒子等效“自我驱动”，且在光力矩作用下自我调节方向，进而响应光子喷流介导的力而趋向光源移动。通过精细调节两个光束的功率组合，微球上的反作用力可以相互平衡。当两个光束牵引力不一致时，雅努斯粒子会向主光束移动。当右侧拉曼激光功率为210 mW、左侧锁模激光功率为530 mW时，雅努斯粒子被拉向左侧[图2(c)]。图2(c)中虚线圆圈标记的雅努斯粒子的平均速度为 0.54 mm/s。当锁模激光功率为 140 mW、右侧激光功率为 430 mW时，雅努斯粒子向右移动[图2(d)]，标记的粒子的平均速度为 0.14 mm/s。
前期工作厘清了近红外波段连续运行的激光以及超连续谱的连续波激光器也可以形成光子喷流并驱动粒子向光源运动(Nanophotonics, 11(18), 4231, 2022)。与飞秒、皮秒等脉冲激光相比，连续激光具有更低的峰值功率，对生物细胞等材料的光损伤更低。图3(a)显示了乳腺癌细胞MB231响应两侧激光移动的视频关键帧。当左侧锁模激光功率占主导地位时，所有癌细胞都向左移动。当右侧拉曼激光占主导时，所有癌细胞都向右移动，视野中的所有细胞都同步地朝着强光源方向移动。
固定拉曼激光器的功率，后向作用力随锁模激光器功率变化的曲线向上移动。图3(b)是MB231乳腺癌细胞牵引力随锁模机激光功率的变化关系。随着拉曼激光器功率的增加，平衡点向右移动，这表明需要更大功率的锁模激光来平衡拉曼激光器施加的牵引力。在反向传播光束下对癌细胞的反作用力可以研究癌细胞如何受物理参数的影响，如流动引起的应力、力改变的微结构以及微环境的变化。
图3 双光束牵引乳腺癌细胞的实验装置和实验结果
研究发现，光子喷流后向作用力随功率变化存在迟滞效应，这是由于溶液吸收光能量后引起的全局温度变化相对于纳米喷流处温度变化存在滞后。滞后力响应意味着反作用力不仅由平均激光功率决定，还与粒子悬浮液所经历的先前状态密切相关。与介电粒子相比，对合成的雅努斯粒子后向光力的测量也发现类似的迟滞效应。
4.应用与展望
此工作将激发拓扑保护下不规则粒子的光牵引研究。通过拓扑保护，能实现雅努斯粒子的全光学、大规模、多尺度操控，为多种复杂形状颗粒的光学操控及纳米光子喷流在纳米光子学、纳米生物学、人造光流体、细胞筛选、药物递送等生物光子学领域的应用开辟新局面。
研究成果以“Topologically protected optical pulling force on synthetic particles through photonic nanojet”为题在线发表在Nanophotonics。
本文第一作者是复旦大学任煜轩副研究员，通讯作者为复旦大学李博研究员、香港大学黄建业教授和托木斯克理工大学Johannes Frueh教授，中国科学技术大学刘文教授组也做了重要贡献。本研究得到了国家自然科学基金、香港特区研究资助局、上海市以及复旦大学的资助。
