光与介质之间的相互作用，是非线性光学领域大多数研究的主旋律。而如何以更加灵活、可控、有效的作用方式，实现非线性光学现象与实际应用有机结合的技术设计，则成为了极具研究价值的前沿课题。
近日，在瑞士洛桑联邦理工学院(EPFL) Tobias J. Kippenberg教授与德国马克斯·普朗克研究所多学科科学研究中心负责人ClausRopers教授的领导下，研究团队以微腔的作用形式，首次将耗散孤子引入透射电子显微镜中，使其对电子束流产生明显的调制作用。由于对非线性光学领域研究产生了重要的助推作用，该工作最终以“Free-electron interaction with nonlinear opticalstates in microresonators”为题，发表于最新一期的Science上。
当高强度激光穿过材料(光学介质)时，它所产生的光学行为往往是难以预知的;这种独特的未知性为非线性光学领域的研究带来了无限机遇，也吸引了各国研究人员为之不懈探索。随着研究的不断深入，非线性光学已经成为了当今许多重要技术与科学进步的重要组成部分，在光通信、传感、光谱学、光频计量学以及量子科学等领域，均有着关键意义。
图1 光与材料相互作用研究典例：(a) 多光子显微镜; (b) 光子集成器件; (c) 非线性光子动力学
在当今一些备受关注的非线性光学应用中，那些被集成在小型化设备上的光学器件，都表现出了极其优秀的光学调控能力，这也使得非线性光学的应用触角，能够扩张至更多场景，例如时/空间分辨材料探测、量子光学调制以及电子束流整形等。在过去十年中，由于超高品质因子(Q值)光学微腔的发展，许多具有克尔非线性的微谐振腔，已经能够在连续波驱动下产生稳定的克尔孤子。在理论基础充备的情况下，高Q值微腔内激光与电子束流之间奇妙的非线性光学响应，也已成为了一个呼之欲出的科学热点。
图2 高Q值微腔中孤子与电子束流作用示意图
一支由EPFL 和马克斯·普朗克研究所人员所组成的科研团队，基于超低损耗氮化硅 (Si3N4) 微腔，首次将克尔孤子这一非线性光学现象引入了透射电子显微镜 (TEM) 的应用场景内，在材料研究以及电子束流控制领域，产生了极为广泛的影响。来自荷兰的非线性光学大家Albert Polman教授，专门为这一工作撰写了科学评述，他谈到：“电子-孤子的相互作用，使得研究人员从时空间维度上对电子概率密度的调控成为了可能”，而微腔自身的优秀特性，也使得其内循环的孤子，“以接近太赫兹的重频，与连续电子束相互作用”，最终“为电子显微镜和超快动力学系统，提供亚fs/ nm 量级的时空分辨率”。
在本文所介绍的工作中，研究人员采用了如图3 (a) 所示的总体设计结构：具有超低传输损耗的Si3N4微腔被放置于TEM中，准单色电子束会以一定的几何形态穿过其表面;而被封装在真空腔壁上的光纤，则可用于将泵浦光导入、导出微腔。Si3N4微腔实物及与光纤的封装连接如图3 (b) 所示，值得一提的是，该微腔品质因数高达3×106，且其具有较高的反常色散，进而能够对腔内传输光场进行共振增强，同时也有助于非线性混频过程的产生。此外，研究团队还对腔内激光功率与失谐之间的关系、以及微腔内传输激光在不同模式下与电子作用后所产生的能谱图进行了研究。
图3 不同非线性光学状态与自由电子的相互作用 (a) 实验装置示意图;(b) 微腔实物图;(c) 腔内功率与失谐之间的关系;(d) 连续波、混沌波以及克尔耗散孤子等不同方式作用下的电子能谱图
该工作选择1.55 μm作为腔内激光运行的中心波段，通过扫描泵浦激光频率，同时并行记录电子能谱，能够实时获得非线性光学结构对于电子能谱产生的影响。通过理论模拟的方式，研究人员将微腔内部激光的演化过程分为了连续波、调谐模式、混沌状态、呼吸子及耗散孤子等五个阶段，并分别研究了不同阶段下电子能谱的变化规律。能够明显看出的是，处于不同演化阶段下的孤子，会对电子能谱产生明显且独特的影响。
图4 被非线性色散波打上“印记”的电子谱 (a) 实验所用的探测结构;(b)示波器所显示的波形(上)，及扫描泵浦脉冲频率时得到的电子能谱(下);(c) 对微腔内激光运行状态的模拟;(d) 对微腔内光束处于连续波、调谐过程、混沌及耗散孤子状态下波形及光谱的仿真
在与微腔中所传输激光进行两次作用后，电子束能够以ramsey干涉仪的原理产生一张特殊的电子图谱;而通过扫描两次相互作用之间的相位延迟，又可以对干涉图样进行调节。最终，在所给定的腔内传输模式下，研究人员采集到了一张张特定能谱。主导这项研究、同时也是论文第一作者的EPFL研究员Yujia Yang评论道：“我们在连续波激光器驱动的微腔中，产生了非线性时空模式不同的脉冲光”，“这些运行在不同模式下的光波，在与电子束流相互作用后产生了不同的干涉图谱，在电子能谱中留下了一枚‘指纹’”。
图5 微腔内的非线性ramsey干涉 (a) 电子束与微腔中所传输耗散孤子的作用示意;(b)(c)(f)(g) 不同光波传播模式的光谱;(d)(e)(h)(i) 对不同模式下所产生ramsey干涉图谱的仿真
总结与展望
本文所介绍的工作，首次验证了自由电子束与克尔孤子之间耦合的可能性，使得研究人员能够将微腔中孤子动力学行为与电子束流的调节过程进行有机结合，完成对电子束的超快调制。Kippenberg教授评论道：“在TEM中产生耗散克尔孤子的能力，使得我们能够将微腔频梳的应用范围拓展至全新的领域”,“电子束与克尔耗散孤子之间相互作用的能力，将有助于高重频超快电子显微镜和小型粒子加速装置的研制。” Ropers教授则补充说：“这项研究表明，TEM是一种在纳米尺度上探测非线性光学的强大技术手段，这项技术能够助力我们以非侵入方式观察非线性光场的演化，并将成为我们理解非线性光谱物理、开发非线性光学器件的关键”。
