为了精确控制各向同性上转换纳米粒子的极化,新加坡国立大学的研究人员开发了一种上转换等离子体平台。这是通过将精心制作的各向异性间隙等离子体模式支持的超表面与上转换激活剂相结合来实现的。
混合系统中的光子-等离子体耦合在各种领域都有潜在的应用,例如小型化固体激光器、超紧凑型光谱仪、片上分子传感和偏振成像,是在纳米尺度上研究光-物质相互作用的宝贵工具。
镧系元素掺杂的UCNPs独特的发射峰、大量的反斯托克斯位移和优异的光稳定性使它们作为量子光源特别有趣。由于这些发射峰产生独特的光谱指纹,因此可以更精确地识别信息。
尽管已经研究了上转换混合系统中的表面等离子体-光子耦合以改善光致发光和衰变动力学,但由于UCNPs的晶格对称性很小,偏振各向异性具有挑战性。此外,包括生物传感、显示技术和信息编码在内的各种应用都依赖于操纵光偏振的能力。
各向异性间隙等离子体模式支持的超表面或各向异性间隙等离子体激活剂是复杂的纳米结构,与上转换激活剂偶联,可实现对各向同性UCNP的精确极化控制。
由新加坡国立大学化学系的刘晓刚教授领导的研究小组开发了这一策略。研究人员能够通过使用金属棒状天线来操纵这些各向同性UCNP的光偏振,类似于将无线电调谐到不同的无线电台。
通过这样做,他们能够克服其晶体对称性带来的限制,并调节这些各向同性UCNP从可见光到近红外光谱的光偏振。金属-绝缘体-金属设计保证了强大的双谐振模式,彼此之间的干扰很小。
此外,它还分离了光的发射和激发过程。各向同性UCNPs具有高达83%的激励极化灵敏度,可以通过利用远场激励和近场电磁干扰来调节其诱导发射幅度的循环波动。
研究团队还研究了天线周围光粒子的局部密度对混合纳米平台产生的能量的影响。这种混合纳米平台可以通过施加线性刺激在四种上转换偏振态之间转换,从而通过平行或正交偏振组合实现不同程度的光输出。
他们通过数值分析进一步阐明了各向异性等离子体模式如何选择性地改变发射光的偏振态。更准确地说,当激励增强因子明显大于发射增强因子时,激励极化决定了上转换偏振状态,从而产生了平行极化特征。
另一方面,当发射增强因子与激发增强因子相似时,链接的上转换发射器会产生各向异性光。