摘要：山东大学李德春教授课题组首次研究了FeCoNiAlTi高熵合金的非线性光学性质，发现由于强烈的d-d相互作用，高熵合金带间跃迁得到进一步增强，展现出宽带光学吸收特性。结合锥形光纤，在皮秒脉冲激光激发下，FeCoNiAlTi表现出优异的宽带可饱和吸收性能，在1 µm和1.5 µm的调制深度高达7.61%和30.47%。作为可饱和吸收体应用于掺镱和掺铒光纤激光器中，实现了高性能稳定的超短脉冲激光输出。
关键词：Advanced Optical Materials，高熵合金，带间跃迁增强，可饱和吸收，孤子锁模
分类：光学;材料;合金;超快激光;激光调Q;激光锁模
图1. a–c)HEA不同比例下的扫描电子显微镜(SEM) 图像。 d)X射线衍射(XRD)图谱。 e)Fe、Co、Ni、Al、Ti 的元素分布图像。
图2. HEA 颗粒的光学吸收。 a) 线性吸收。 b) 1 µm 处的非线性光学透过率与激发强度的关系。 c) 1.5 µm 处的非线性光学透过率与激发强度的关系。 插图是典型的反饱和吸收透过率与激发强度的关系。
近年来，由至少五种金属元素组成的高熵合金(HEA)材料，因其具有高比表面积和可定制元素组成等特点在诸多研究领域受到了广泛的关注。特别是，其纳微尺度可为众多表面和界面研究提供良好的研究平台。而过渡金属中的d轨道电子在费米能级附近的占据带和非占据带之间具有很强的带间跃迁。因此，设计和合成含有过渡金属的HEA有望得到具有宽带吸收光谱特性的合金材料。迄今为止，有关HEA光学特性的相关研究表明其可用于太阳能收集领域。但其宽光谱吸收能力仅在强度相对较低的太阳光下得到应用，HEA在高强度光照下非线性光学中的研究和应用仍存在巨大的空白。
山东大学李德春教授课题组联合中国工程物理研究院材料研究所李晋锋副研究员对HEA的非线性光学特性展开了系列研究，采用真空惰性气体雾化(VIGA)法合成了颗粒直径为 50–100 µm、具有大比表面积的面心立方相 FeCoNiAlTi HEA 颗粒。该研究首先通过特殊的准随机结构(SQS)方法计算了 FeCoNiAlTi HEA 的电子结构和跃迁性质。然后结合锥形微结构光纤制备了可饱和吸收体来研究HEA的非线性光学特性，其在1 µm和 1.5 µm 波段分别表现出了7.61% 和 30.47%的大调制深度。此外，在1.5μm波段还表现出了典型的反饱和吸收效应。。
图3. 使用FeCoNiAlTi可饱和吸收体的光纤激光器输出性能。a)掺镱光纤激光器环形腔示意图。 b). 1μm波段类噪声锁模脉冲的自相关曲线。 c)类噪声锁模的光谱。 d). 类噪声锁模的射频频谱。 e)掺铒光纤激光器环形腔示意图。 f) 1.5μm波段调Q脉冲序列图。 g) 1.5 µm 波段传统孤子锁模脉冲的自相关曲线图。 h) 1.5 µm 波段耗散孤子共振锁模脉冲的序列图。
将可饱和吸收体应用到掺镱光纤激光器中时，可以观察到稳定的类噪声(NLP)锁模现象，NLP脉冲的尖峰脉宽为530 fs。应用到掺铒光纤激光器中，在 1559 nm 处得到了稳定的被动调Q、传统孤子和耗散孤子共振 (DSR) 锁模现象。其中被动调Q脉冲的最小脉宽为4.1 µs，最大单脉冲能量为 7.95 nJ;传统孤子锁模的最短脉冲宽度为 886 fs;耗散孤子共振锁模的最大脉冲宽度高达67.4 ns。该研究证实了由于FeCoNiAlTi的强d-d 带间跃迁，其在~1030 nm和~1560 nm 处具有优异的非线性光学特性，这为深入研究其他HEA 材料的非线性光学特性铺平了道路，并为HEA 在脉冲激光领域的研究奠定了基础。
相关工作以“Enhanced Interband Transition in FeCoNiAlTi High-Entropy Alloy for Ultrafast Nonlinear Optical Applications”为题，发表在Advanced Optical Materials(DOI: 10.1002/adom.202302043)上，论文第一作者为山东大学信息科学与工程学院硕士研究生刘翔和中国工程物理研究院材料研究所李晋锋副研究员，通讯作者为山东大学信息科学与工程学院李德春教授、褚宏伟教授和潘忠奔教授。
