美国哥伦比亚大学、德国马克斯·普朗克物质结构与动力学研究所和自由电子激光科学中心、新加坡南洋理工大学、美国康奈尔大学等研究人员发表了将激光与晶格振动配对可以增强层状二维材料的非线性光学特性的实验研究，该研究以“Phonon-enhanced nonlinearities in hexagonal boron nitride”为题发表在《Nature Communications》上。
文中研究人员展示了范德瓦尔斯晶体六方氮化硼(hBN)中两种由强声子共振诱导和增强的光学非线性。预测并观测到了谐振激发过程中由于四波混频(FWM)引起的大亚皮秒持续时间信号。由此产生的FWM信号可对晶体运动进行时间分辨观察。此外，研究人员观察到在hBN横向光学声子中共振泵浦增强了三次谐波的产生。声子诱导的非线性增强也被预测会在第三次谐波以外大幅增加高谐波效率。
图 1：与 TO (E1u) 声子模式谐振驱动相关的原子运动和原子位移。
研究人员使用的六方氮化硼(hBN)。hBN是一种类似于石墨烯的二维材料:它的原子排列呈蜂窝状重复排列，可以剥离成具有独特量子特性的薄层。研究人员指出，hBN在室温下是稳定的，它的组成元素硼和氮非常轻，这意味着它们振动得非常快。
图 2：演示 hBN 中声子增强非线性的两个实验的设置。
绝对零度以上的所有材料都会发生原子振动。这种运动可以量化为具有特定共振的称为声子的准粒子;在 hBN 的研究中，研究小组感兴趣的是振动频率为 41 THz 的光学声子模式，对应的波长为 7.3 μm，属于电磁波谱的中红外波段。
图 3：声子频率下探测信号与中红外泵浦之间的四波混频。
当他们将激光系统调谐到与7.3 μm 波长相对应的 hBN 频率时，能够同时连贯地驱动 hBN 晶体的声子和电子，从而有效地从介质中产生新的光学频率--这是非线性光学的一个基本目标。
图 4：FWM 过程的偏振依赖性。
他们利用市售的台式中红外激光器，探索了声子介导的四波混频非线性光学过程，以产生接近光信号偶次谐波的光。他们还观察到，与不激发声子的情况相比，三次谐波的产生增加了 30 多倍以上。
图 5：THG 过程的波长和功率相关性。
研究证明了用激光驱动放大自然声子运动可以增强非线性光学效应并产生新的频率。研究小组计划在今后的研究中探索如何利用光来改变hBN和类似材料。
