据报道，科学家首次将来自高次谐波产生的宽带极紫外探针脉冲与自由电子激光泵浦脉冲相结合，以观察导致不同量子态碎片的光解离途径。该团队由马克斯-普朗克物理研究所的克里斯蒂安·奥特领导，通过测量离子和中性碎片的共振，将特定O2+态的量子力学解离机制暂时解析为两个相互竞争的通道。
使用两种不同的EUV光源，在独立读取有关分子或其单个片段的量子力学状态信息的同时，能够启动有针对性的电子或分子过程，可以更好地理解和更好地控制复杂的化学反应。具体来说，对电荷载流子隧穿过程的更多理解可能与通过HHG产生阿秒脉冲、晶体管、半导体和二维材料的特性以及蛋白质中的化学反应和电荷转移有关。此外，该团队的方法可用于研究较大分子中的复杂动力学，这对各种科学领域都很重要。
与可见光、紫外线和红外光不同，EUV 光在到达地球表面之前就被大气吸收了。然而，EUV光可以在实验室中产生，以选择性地激发电子并诱导自然发生的化学反应过程。
研究人员使用HHG产生激光脉冲，HHG是一种通过将光引导通过气室将红外光转换为EUV的过程。他们还使用FEL通过加速电子发射EUV光。两种激光方法都可以产生持续时间仅为飞秒的 EUV 脉冲，并且这两种方法都有其优点和缺点。
FEL可以通过制备特定的初始状态来触发电子或分子动力学，但它们缺乏光谱带宽，无法同时检测所有相关的共振和碎片。相比之下，HHG 脉冲可用作瞬态吸收光谱中的 EUV 宽带探针，以同时检测分子内的多个中性和离子碎片以及化学位移。“HHG脉冲具有非常宽的光谱，这意味着它们由具有许多不同频率的光组成。在可见光范围内，这可以理解为不同的颜色，“研究员Alexander Magunia说。“另一方面，FEL脉冲在光谱上要有限得多。
研究人员在汉堡的FEL产生了FEL脉冲，并用它们将氧分子的电子激发到科学上已知的使分子通过两个不同通道解离的状态。然而，直到现在，解离发生的速度还不清楚，因为分子中的原子必须经历量子隧穿过程。
该团队结合了全EUV瞬态吸收光谱中FEL泵和HHG探针脉冲的优势，以对O2态的碎裂进行计时。
通过将具有可调时间延迟的第二个HHG脉冲添加到第一个激发FEL脉冲中，研究人员能够通过实验记录分子解离。就像一个快速的照片系列一样，HHG脉冲使研究人员能够通过光谱吸收指纹同时“拍摄”所有产生的碎片。研究人员观察到，两个脉冲之间的时间延迟越大，已经衰变的分子就越多。碎片的增加使他们能够确定该过程的持续时间以及两个衰变通道的各自速率。
结果表明，如何使用光谱和时间分辨的FEL泵浦-HHG探针瞬态吸收光谱提取特定状态的超快分子动力学。它们提供了对特定状态分子分解的见解，包括通过实验区分竞争性解离通道和确定解离时间，这受到平行隧道和预解离通道相互作用的强烈影响。
未来，研究人员的方法可以应用于分子系统，允许在小分子中精确测试最先进的量子动力学理论，并在更复杂的系统中进行时间分辨状态特异性分子动力学，其动态范围从纳秒到飞秒。它可用于通过实验解决有关中间状态或电子变化的问题，其速度比结构动力学更快，或与结构动力学相互作用。此外，该方法可以帮助研究完整中性分子内的电子电荷转移，将先前的研究扩展到更高的光子能量或覆盖多个原子位点的更复杂的系统。该研究发表在《科学进展》上。
