科学家们首次通过采用两种极紫外光源的组合实现了分子的选择性激发,导致分子受控解离,同时仔细跟踪其随时间的演变。
这一里程碑标志着朝着化学反应的精确量子力学操纵迈出了重要一步,为新的和以前未被发现的反应途径开辟了潜在的途径。
光与物质之间的相互作用,尤其是与分子之间的相互作用,在各种自然现象中具有举足轻重的意义,包括光合作用等生物过程。这种现象也被用于太阳能电池等技术,主要利用地球表面的可见光、紫外线或红外光。
值得注意的是,极紫外光的能量远高于可见光,被大气吸收,不会自然到达地球表面。然而,XUV辐射可以在实验室中人工产生,提供了一种选择性激发分子中电子的方法。
在分子中,虽然最外层的电子起着一种“化学胶”的作用,将单个原子结合在一起,但内层电子更接近原子核,并在分子内表现出更大的局域化。
正是这些内壳电子现在可以使用XUV辐射进行选择性激发,为地球表面自然发生的前所未有的化学反应过程铺平了道路。
由德国海德堡马克斯-普朗克研究所 Pfeifer 教授系的 PD Christian Ott 博士领导的一项合作努力通过成功集成两种不同的 XUV 光源取得了突破。这种整合允许氧分子中量子力学解离机制的时间分辨率。
为了实现这一壮举,激光脉冲是通过高谐波产生的过程产生的,其中红外光通过气室,将其转化为 XUV 辐射——这是今年诺贝尔物理学奖特别认可的技术。
此外,还采用了自由电子激光器,其中加速电子发射XUV光。这两种方法产生的XUV脉冲的持续时间短至飞秒,即十亿分之一秒的百万分之一。
关键因素在于两个激光脉冲光谱的独特性。
“HHG脉冲具有非常宽的光谱,这意味着它们由具有许多不同频率的光组成 - 在可见光范围内,这可以理解为不同的颜色。另一方面,FEL脉冲的光谱要有限得多,“该研究的博士生和第一作者Alexander Magunia解释说。
在汉堡的FLASH@DESY自由电子激光器上产生的自由电子激光脉冲用于选择性地激发氧分子的电子,使它们处于特定状态。
众所周知,这种状态通过两个不同的通道触发分子的解离。然而,到目前为止,这一过程的速度仍然不确定。
挑战源于这样一个事实,即氧分子中的原子经历了“量子隧穿”过程,这在提供精确的理论描述时引入了复杂性。为了解决这个问题,在初始激励FEL脉冲旁边引入了具有可调时间延迟的第二个高谐波产生脉冲。
这种实验装置可以观察分子解离,类似于在快速照片系列中捕获帧。
HHG脉冲起着至关重要的作用,它允许通过其光谱吸收指纹同时“拍摄”所有产生的碎片。两个脉冲之间的时间延迟变化与经历衰变的分子数量直接相关。碎片的增加提供了确定该过程持续时间和两个衰变通道各自速率的方法。
利用FEL脉冲启动靶向电子或分子过程的能力,加上通过宽带HHG光谱独立检索广泛的量子力学状态信息的能力,有望在未来使用光记录、理解和潜在地控制更复杂的化学反应。