激光网3月19日消息，一个研究团队在溶液中金属纳米团簇的近红外发射中实现了接近单位的室温光致发光量子产率。他们的研究成果发表在《科学》杂志上。
金纳米团簇作为近红外发射材料在生物医学应用中具有潜力。然而，近红外区域中Au NCs的PLQY通常较低，通常小于10%。为了解决这个问题，研究人员合成了Au22(tBuPhC lect C)18(Au22)及其铜掺杂的对应物Au16Cu6(tBuPhC lect C)18(Au16Cu6)，以研究它们的光物理性质。
单晶X射线衍射分析表明，Au22和Au16Cu6具有相似的结构。Au22在690nm处显示发射峰，Au16Cu6在720nm处显示出发射峰。Au22和Au16Cu6在空气中的绝对PLQY分别为9%和95%。
在脱气溶液中，用绝对法和相对法测定Au16Cu6的PLQY均达到100%。时间相关单光子计数测得Au22和Au16Cu6的光致发光寿命分别为485ns和1.64μs。
通过瞬态吸收光谱对纳米晶体激发态动力学的进一步研究表明，两种纳米晶体的发光态都起源于三重态，在飞秒瞬态吸收光谱中观察到不同的动力学过程。在380nm激发下，Au22表现出148ps的缓慢上升，而Au16Cu6表现出0.5ps的快速弛豫。
三联增敏实验证实，这些过程归因于从单线态到T1的超快系统间交叉。由于铜掺杂，Au16Cu6具有较小的∆Est，显著加快了其ISC速率。因此，Au16Cu6最终显示出接近100%的PLQY。
实现接近单位PLQY的方法可以使高发射金属团簇材料的发展成为可能。具体而言，这项工作表明，即使在室温下的溶液中，金-铜纳米团簇的合金也可以获得接近单位的PLQY，这将使从生物成像到发光器件的应用成为可能。
