麦克马斯特大学和 FAIR Meta 的研究人员开发了一种新的机器学习技术，用于无轨道密度泛函理论。这种ML方法优化了总能量函数，并成功地复制了各种化学系统中的电子密度。该方法已应用于氢化锂、氢和水分子的仿真，内存效率梯度优化方法通过优化拉普拉斯算子和求解Hartree和外势泛函来提高精度。
现有的分子电子能计算方法很多，比如传统的Kohn-Sham密度泛函理论，它依赖于分子轨道。然而，已经开发了一种称为 OF-DFT 的未探索方法，该方法利用电子密度来最小化一个点，并且更适合复杂系统。
OF-DFT 是量子化学和凝聚态物理中一种以电子密度为中心的计算方法，在大型系统中比 KS-DFT 更具优势。它通过电子密度最小化来确定基态性质，这与霍亨伯格-科恩定理一致。它引入了一种独特的方法，使用归一化流动算法来参数化和优化电子密度，成功地将其复制到不同的化学系统中。
在OF-DFT中优化总能量函数的方法涉及采用归一化流动ansatz来参数化各种化学系统中的电子密度。它是通过使用神经网络求解常微分方程来转换电子密度的连续归一化流来实现的。基于梯度的算法用于总能量优化，而蒙特卡罗采样用于相关量。此外，该文还采用一种具有记忆效率的梯度优化方法求解OF-DFT中与Hartree和外势相关的拉普拉斯算子和泛函。
该方法成功地模拟了双原子分子，特别是LiH，并对氢和水分子进行了广泛的模拟。该模型精确地复制了各种化学体系中的电子密度，在优化H2和H2O分子过程中表现出密度和势能面的变化。使用 STO-3G 基集与 Hartree-Fock 模型的比较分析表明，在连续归一化流动模型中，原子核周围的密度更高。在整个优化过程中，使用指数移动平均计算密度函数值。
总之，利用连续归一化流进行密度变换的OF-DFT方法是一种很有前途的无约束解决方案，可以准确描述各种化学体系中的电子密度和势能表面。正如对LiH、氢和水等分子的研究所证明的那样，它能够在原子核周围复制高密度，这突出了其进一步提炼和应用的潜力。
OF-DFT电子结构计算的未来工作可能涉及：
细化电子密度的归一化流 ansatz。
将连续归一化流动方法扩展到更复杂的化学系统。
进行比较分析以评估CNF模型的准确性。
将 CNF 模型与其他机器学习技术集成，以提高效率和精度。
